2024-06-122024-06-12https://hdl.handle.net/11420/47838Der Einfluss eines Confinements in Nanoporen auf die grundlegenden Eigenschaften von kondensierter Materie sind zahlreich. Ein generelles Verständnis des Phasenverhaltens, der Dynamik und Transporteigenschaften von Flüssigkeiten im Nanoconfinement wurde in den letzten zwei Jahrzehnten durch eine Vielzahl von Studien erhalten, wobei der Fokus hierbei auf verschiedenen Aspekten wie z.B. der Kapillarkondensation, dem Gefrieren/Schmelzen, der Glasdynamik, der molekularen Diffusion und der Flüssigkeitsaufnahme lag. Jedoch ist bekannt, dass die klassische Beschreibung von reinen, einphasigen Flüssigkeiten im Confinement nicht auf das höhere Komplexitätsniveau von mehrphasigen Systemen gänzlich übertragen werden kann und dort versagt. So konnte z.B. kürzlich gezeigt werden, dass die klassische Thermodynamik bei der Kombination der Gesetze von Gibbs-Thomson und Raoult versagt, um das experimentell bestimmte Phasenverhalten von binären Lösungen im Nanoconfinement zu erklären. In diesem Zusammenhang ist das ultimative Ziel dieses Projektes, die verschiedene Phänomene aufzuklären und zu modellieren, die das Phasenverhalten (gasförmig/flüssig/glasartig/kristallin) von wässrigen Lösungen in nanoporösen Materialien diktieren. Dies erfordert das Adressieren wichtiger Aspekte, die die Struktur und Dynamik betreffen, die bisher nur eine sekundäre Rolle gespielt haben oder einfach nicht relevant für die bisherigen physikalischen Untersuchungen an einphasigen Flüssigkeiten im Confinement waren. Unser Projekt wird von sorgfälltig entworfenen, modernen porösen Materialien profitieren, die als Modellsysteme genutzt werden, um einen in- oder homogenen Charakter der Phasen im Confinement zu erzeugen und diesen zu kontrollieren. Dies wird es uns ermöglichen, Effekte von multimodalen Porengrößen wie sie in hierarchisch porösen Materialien vorliegen oder räumlich unterschiedliche Wechselwirkungen mit der Porenoberfläche wie sie in porösen Materialien mit alternierenden hydrophilen und hydrophoben Bereichen auftreten, zu untersuchen. Organische Moleküle, molekulare Ionen und anorganische Salze sollen als Gruppe von gelösten Stoffen mit kontrollierbarer Größe, Polarisierbarkeit und hydrophilem Charakter genutzt werden.The effects of nanoporous confinement on the fundamental properties of condensed matter are numerous. A general understanding of the phase behaviour, dynamic and transport properties of nanoconfined fluids has been acquired for the last two decades from abundant studies that have addressed different aspects such as the capillary condensation, freezing/melting, glassy dynamics, molecular diffusion and liquid imbibition. However, it is notorious that classical descriptions of pure (unary) confined fluids fail to capture entirely the upper level of complexity attained with multicomponent systems. For example, it was recently shown that classical thermodynamics, combining Gibbs-Thomson and Raoult’s laws fail to explain the experimental phase behaviour of binary nanoconfined solutions. In this context, the ultimate aim of the project is to elucidate and model the different phenomena that dictate the phase behaviour (vapor/liquid/glass/crystal) of aqueous solutions in nanoporous materials. This requires addressing important aspects, covering structure and dynamics that have played secondary role or that were simply not relevant for previous physical studies of unary confined liquids. Our project will benefit from carefully designed advanced porousmaterials that will be used as model systems to generate and control the in/homogeneous character of the confined phases. This will allow studying the effects of polydispersed porosity as obtained with hierarchical porous materials, or spatially modulated surface interactions as obtained with porous materials alternating hydrophobic/hydrophilic regions.Organic molecules, molecular ions and inorganic salts will be used as a panel of solutes with controllable size, polarizability and hydrophilic character.