Gescher, JohannesJohannesGescher1302114510000-0002-1625-8810Knoll, Melanie TabeaMelanie TabeaKnoll2023-12-122023-12-122023Technische Universität Hamburg (2023)https://hdl.handle.net/11420/44463The ongoing climate crisis highlights the need to rethink the way humanity consumes and produces resources. Bioelectrochemical systems (BES) offer the possibility of producing sustainable electricity. In these systems, electroactive microorganisms catalyze the conversion of chemical into electrical energy and vice versa. The microorganisms can utilize biological waste streams as substrate and transfer their respiratory electrons on the BES electrode, generating electricity in a sustainable manner. To facilitate this electron transfer, the organisms colonize the electrode surface in the form of a biofilm. The biofilm-electrode interaction is a key factor that can limit sufficient space-time-yield required for industrial applications. Providing the organisms with an artificial scaffold that enhances this interaction compared to the naturally formed biofilm matrix can significantly improve current production. In this work, such a hybrid biomaterial was established by embedding the electroactive model organism Shewanella oneidensis in an agarose hydrogel. The BES application of the novel biohybrid material resulted in a 2-fold increase in current production in the start-up phase compared to the natural system. With the addition of riboflavin-functionalized carbon nanofibers or a second electroactive organism known for excellent BES performance, namely Geobacter sulfurreducens, the biomaterial was engineered to achieve a 10 fold improvement in current production, demonstrating the customizability of the biomaterial. Further, this synthetic biofilm was introduced into the BES by spraying. Thereby, a novel inoculation technique was successfully established for the effortless application of biomaterials that will facilitate scalability for industrial upscaling. In addition, the implementation of this biohybrid material in a BES-biogas system resulted in the same maximum current density as in the natural system, omitting the one-week pre-cultivation phase and therefore significantly reducing the start-up time. Finally, the detachment of the biomaterial showed that the material determines whether a partial or total detachment occurred and revealed the maximum number of electrons that can be supplied before the material degrades. The latter is an important parameter for the potential application of the biomaterial in bioelectrosynthesis, a process in which organisms grow on the cathode as a source of electrons and energy and where the biomaterial could have similar beneficial effects on productivity.Der fortschreitende Klimawandel verdeutlicht die Notwendigkeit eines Umdenkens in Bezug auf die anthropogene Ressourcennutzung. Bioelektrochemische Systeme (BES) ermöglichen eine nachhaltige Stromerzeugung durch den Einsatz elektroaktiver Mikroorganismen als Katalysatoren für die Umwandlung von chemischer in elektrische Energie. Die Organismen können Abfallströme als Substrat nutzen und ihre Atmungselektronen auf die BES-Elektrode übertragen und so auf nachhaltige Weise Strom erzeugen. Um diese Elektronenübertragung zu erleichtern, besiedeln die Organismen die Elektrodenoberfläche in Form eines Biofilms. Dabei ist die Biofilm-Elektroden Interaktion der Schlüsselfaktor in der Anwendung von BES. Durch die Bereitstellung eines synthetischen Gerüsts in Form eines Hydrogels, das die natürliche Biofilm-Matrix ersetzt, kann die Interaktion und damit die Stromerzeugung verbessert werden. In dieser Arbeit wurde ein solches Biomaterial durch die Einbettung des elektroaktiven Organismus Shewanella oneidensis in ein Agarose-Hydrogel hergestellt. Die BES-Anwendung des neuartigen Biomaterials führte in der Startphase zu einer Verdoppelung der Stromproduktion im Vergleich zum natürlichen System. Durch Zugabe von Riboflavin-funktionalisierten Kohlenstoff-Nanofasern oder Geobacter sulfurreducens, einem weiteren elektroaktiven Organismus, konnte das Biomaterial so funktionalisiert werden, dass eine 10-fach verbesserte Stromproduktion erreicht wurde. Außerdem wurde das Biomaterial auf die Elektrode aufgesprüht, wodurch eine neue Inokulationstechnik für die einfache Applikation von Biomaterialien etabliert wurde, die eine Hochskalierung für die industrielle Anwendung ermöglicht. Weiterhin resultierte die Anwendung des Biomaterials in einem gekoppelten BES-Biogassystem in der gleichen maximalen Stromproduktion wie das natürliche System, wobei die einwöchige Vorkultivierungsphase entfiel und somit die Inbetriebnahme erheblich verkürzt wurde. Die induzierte Ablösung des Biomaterials zeigte weiterhin, dass das Elektrodenmaterial entscheidend für den Grad der Ablösung ist und die maximale Anzahl an Elektronen, die zugeführt werden können bevor eine Ablösung des Biomaterials eintritt, wurde bestimmt. Dies ist ein wichtiger Aspekt für Anwendungen in der Bioelektrosynthese, einem Prozess, bei dem Organismen auf der Kathode als Elektronen- und Energiequelle wachsen und bei dem die Anwendung des hier entwickelten Biomaterials ebenfalls positive Auswirkungen auf die Produktivität haben könnte.enhttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/microbiologybiofilmsexoelectrogenic organismsbioelectrochemical systemshydrogelsprayable biofilmLife Sciences, BiologyChemical EngineeringDoctoral Thesis10.15480/882.889810.15480/882.8898Liese, AndreasAndreasLiesePhD Thesis