Weissmüller, JörgJörgWeissmüller10512915770000-0002-8958-4414Li, JieJieLi2021-07-212021-07-212021Technische Universität Hamburg (2021)http://hdl.handle.net/11420/9893Diese Arbeit untersucht den viskoelastischen Modul und das Funktionsverhalten eines Elektroaktuators auf der Basis von nanoporösem Gold, das mit einem Polypyrrolfilm (NPG/PPy) beschichtet wurde. Die Versuche wurden mittels dynamisch-mechanischer in-situ Analyse unter elektrochemischer Kontrolle durchgeführt. Neuartige mechanische Reaktionen auf Änderungen des elektrochemischen Potentials von NPG/PPy-Hybriden wurden entdeckt. Erstens wurde eine reversible Änderung des effektiven Elastizitätsmoduls des NPG/PPy-Hybriden während eines Potentialdurchlaufs beobachtet, die sich durch abwechselndes Versteifungs- und Erweichungsverhalten auszeichnet. Diese nicht-monotone Modulantwort als Funktion des Elektrodenpotentials von NPG/PPy-Hybriden unterscheidet sich von dem linearen Modulverhalten von nicht beschichtetem NPG. Außerdem nimmt die Amplitude der Modulvariationen mit der Dicke der PPy- Schicht zu und zeigt eine siebenfache Erhöhung für das mit dem dicksten PPy-Film (~ 40 nm) beschichteten NPG im Vergleich zu nicht beschichtetem NPG ergänze Zahlen für die Dicke. Es wurde Nahe gelegt, dass das Modulverhalten stark mit den Vorgängen in der PPy-Matrix während der Dotierung und Entdotierung des Polymers korreliert. Konkret wurde die Konkurrenz zwischen der verbesserten intermolekularen Bindung aufgrund der Wechselwirkungen zwischen geladenen Polymerketten und eingelagerten Anionen als versteifendem Mechanismus und die Plastifizierung von PPy durch das vermehrt eingelagerte Lösungsmittel als erweichendem Mechanismus vorgeschlagen, um das nicht-monotone Modulverhalten zu erklären. Zweitens wurde festgestellt, dass die aktorischen Dehnungen des Elektroaktuators NPG/PPy sowohl bei Potentialsprüngen als auch bei kontinuierlichen Potenzialverläufen unter zunehmender Last invariant sind. Die aktorische Dehnung von NPG/PPy-Hybriden besteht aus zwei Teilen: Der freie durch die Schwellung von PPy induzierte Hub, der unabhängig von der Belastung ist, und Dehnungen, die durch die Veränderung der Steifigkeit des Hybriden unter Last verursacht werden. Die Erkenntnisse über das oben erwähnte Verhalten des Moduls helfen bei der Unterscheidung der Dehnungsbeiträge dieser beiden Faktoren auf die Gesamtdehnung. Die hier durchgeführten Experimente ermöglichen die Bestimmung des Beitrags des elektrochemisch modulierten Elastizitätsmoduls von NPG/PPy zur Gesamtdehnung. Abhängig von der Vorverformung des Materials sowie vom Oxidations- oder Reduktionszustand des PPy, fügt dieser Beitrag eine Expansion oder Kontraktion zur Gesamtdehnung hinzu. Doch im Bereich der getesteten aufgebrachten Lasten ist die tatsächliche aktorische Dehnung durch die Belastung nicht beeinträchtigt, was eine verbesserte Effizienz von NPG/PPy-Elektroaktuatoren im Vergleich zu nicht beschichtetem NPG aufzeigt.This thesis explores the viscoelastic modulus and actuation behavior of an electroactuator based on nanoporous gold coated with polypyrrole film (NPG/PPy). The experiments were performed using in situ dynamic mechanical analysis under electrochemical control. Novel mechanical responses of NPG/PPy hybrids have been revealed. First, during the potential sweep, a reversible change in effective elastic modulus of the NPG/PPy hybrid is observed, characterized by alternating stiffening-softening features. This non-monotonous modulus response of NPG/PPy hybrids is different from the linear modulus behavior as a function of electrode potential of non-coated NPG. Moreover, the amplitude of the modulus variations increases with PPy thickness, showing a 7-fold increase for the thickest PPy film (∼ 40 nm) coated NPG as compared to non-coated NPG. It has been suggested that the modulus behavior strongly correlates with the processes in PPy matrix during doping and dedoping of the polymer. The competition between the enhanced intermolecular bonding due to the charged polymer chains-anion interactions and softening of PPy caused by the incorporated solvent has been suggested to lead to the non-monotonous modulus behavior. Second, the actuation strains of NPG/PPy electroactuator under both potential jumps and potential sweeps have been found to be invariant under increasing applied load. The actuation strain of NPG/PPy hybrids comprises of two parts: The free stroke induced by the swelling of PPy which is independent of load and the strain caused by the stiffness variations which is load-dependent. The findings of the modulus behavior mentioned above help to distinguish the strain contributions of these two factors to the total strain. These experiments allow evaluating a contribution of the electrochemically modulated elastic modulus of NPG/PPy to the actuation strain. Depending on the predeformation of the material as well as on the oxidation or reduction state of PPy, this contribution adds an expansion or contraction to the actuation strain. Yet, in the range of the applied loads tested, the actual performance is not affected by the load, demonstrating an enhanced load-bearing efficiency of NPG/PPy electroactuators in contrast to non-coated NPG.enhttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/TechnikIngenieurwissenschaftenDoctoral Thesis10.15480/882.365710.15480/882.3657Huber, PatrickPatrickHuberPhD Thesis