Lissel, FranziskaFranziskaLissel11050794650000-0003-0254-4565Ho, Po YuenPo YuenHo2026-08-072026-08-072026Technische Universität Hamburg (2026)https://hdl.handle.net/11420/64261Organic electrochemical transistors (OECTs) are promising for bioelectronics and neuromorphic computing but face challenges with organic mixed ion-electron conductors (OMIECs), such as swelling and limited synthesis flexibility. This research explores the synthesis of organometallics ruthenium (Ru)-containing polymetallaynes and engineering established hydrophobic organic semiconducting polymers (OSCPs). Ru-polymetallaynes were modified with different ligands to introduce ligand planarity and redox matching, where dithienopyrrole (DTP) showed the best performance due to enhanced metal-metal (M-M) interactions as a result of redox-matching, exhibiting enhanced state-retention ability and making it suitable for non-volatile memory applications. To improve OSCPs’ OECT performance, two metal-containing additives were investigated: poly(vinylferrocene) (PVF+) improved P3HT doping efficiency and device response time via enhanced hydrophilicity in the PVF+/P3HT blends, while poly(ethylene glycol) functionalized gold nanoparticles (PEG-AuNPs)/P3HT composites showed increased charge mobility (µ) and volumetric capacitance (C*), significantly improving OMIEC metrics such as µC*, making the OSCPs comparable to state-of-the-art OMIECs. Overall, incorporating metal-containing additives into hydrophobic OSCPs enhances both electronic and ionic performance, expanding the potential applications of this class of materials in OECTs.Organische elektrochemische Transistoren (OECTs) sind vielversprechend für die Bioelektronik und das neuromorphe Computing, weisen jedoch bei organischen gemischten Ionen-Elektronen-Leitern (OMIECs) Schwierigkeiten auf, wie z. B. Quellung und begrenzte Syntheseflexibilität. Diese Forschungsarbeit untersucht die Synthese von organometallischen Ruthenium (Ru)-haltigen Polymetallaynen und die Entwicklung etablierter hydrophober organischer halbleitender Polymere (OSCPs). Ru-Polymetallayne wurden mit verschiedenen Liganden modifiziert, um Ligandenplanarität und Redoxanpassung zu erzielen, wobei Dithienopyrrol (DTP) aufgrund verstärkter Metall-Metall (M-M) Interaktionen als Ergebnis der Redoxanpassung die beste Leistung zeigte, eine verbesserte Zustandsretention aufwies und für nichtflüchtige Speicheranwendungen geeignet ist. Um die OECT-Leistung von OSCPs zu verbessern, wurden zwei metallhaltige Additive untersucht: Poly(vinylferrocen) (PVF+) verbesserte die Effizienz der P3HT Dotierung und die Schaltgeschwindigkeit des Gerätes durch eine erhöhte Hydrophilie in den PVF+/P3HT-Mischungen, während Poly(ethylenglykol)-funktionalisierte Goldnanopartikel (PEG-AuNPs)/P3HT- Komposite eine erhöhte Ladungsträgermobilität (µ) und volumetrische Kapazität (C*) aufwiesen, wodurch sich OMIEC-Kennzahlen wie µC* Erheblich verbesserten und die OSCPs mit modernen OMIECs vergleichbar machte. Insgesamt verbessert die Einbindung von metallhaltigen Additiven in hydrophobe OSCPs sowohl die elektronische, als auch die ionische Leistung und erweitert damit das Anwendungspotenzial dieser Materialklasse in OECTs.enhttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/Organic semiconductororganic eletrochemical transistororganometallicshydrophobic semiconducting polymernanoparticlemetal-containing additivesNatural Sciences and Mathematics::540: ChemistryDoctoral Thesis10.15480/882.17827Voit, BrigitteBrigitteVoit