2023-06-252023-06-25https://tore.tuhh.de/handle/11420/16388In diesem Projekt sollen amorph-kristalline Phasenübergänge von organischen Substanzen in porösen Trägern untersucht werden. Das langfristige Ziel dabei ist, einen Zusammenhang zwischen der Porenstruktur, den Wechselwirkungen Solut-Trägern sowie der Kristallinität der organischen Phase in den Poren zu etablieren. Dafür sollen sowohl die geeigneten Experimente als auch die Modellierung mit Zellulären Automaten (CA) durchgeführt werden. In der ersten Projektphase wurde die thermodynamische Charakterisierung von Wechselwirkungen Solut-Trägern für zwei Modellsubstanzen (Naphthalin, Benzoesäure) mit Hilfe der überkritischen Chromatographie (SFC) etabliert. Dafür wurden die Aerogele mit unterschiedlichen Morphologien und Oberflächeneigenschaften verwendet. Dabei wurde gezeigt, dass die Kristallinität der organischen Phase nicht nur von den Eigenschaften des Aerogels, sondern auch von der Dichte des CO2 abhängt. Um die Adsorption und Diffusion in den Poren des Aerogels mit CA zu modellieren, wurde die 3D Struktur des Aerogels erstmalig in CA eingeführt. In der zweiten Projektphase soll der Einfluss der Dichte des Lösungsmittels auf die Kristallinität des Solutes in den Poren untersucht werden. Ferner wird die Stabilität der durch Adorptivkristallisation erzeugten organischen Phase in den Poren verschiender funktionalisierten Aerogele geprüft. Dabei werden insbesondere Rekristallisation und Sublimation in den Poren berücksichtigt. Die Modellierung mit CA wird erweitert, um die realen dynamischen SFC-Daten unter Berücksichtigung der 3D Struktur des Aerogels zu beschreiben.The overall goal of the project is to establish the functionality between the pore structure, solute-wall interactions and amorph-crystalline phase transitions of large organic molecules confined in porous carriers. This knowledge would enable the specific stabilization of the amorphous state of organic substances in the tailor-made carriers, which is of special importance in pharmaceutical technology and other applications. This goal should be achieved by means of both the experimental investigation and modelling by cellular automata.In the first 2 years of the project the characterization of the solute-carrier interactions by supercritical chromatography was established and carried out for 2 different solutes (benzoic acid, naphthalene) and several aerogel samples with different morphology and surface functionalization. Further it was found that not only the properties of the solute and the carrier (as expected), but also the properties of the solvent (density of supercritical CO2) determine the crystallinity of the solute in the pores of the aerogels. Cellular automata-based modelling of diffusion in porous aerogels was applied and extended to 3D description of the aerogel structure. In the second project period the effect of the solvent properties on the crystallinity should be further investigated. Since the crystallization itself is already studied, main attention would be focused on the recrystallisation process and the stability of the gained amorphous phase in the pores. The modelling with cellular automata in 3D mode should be extended to describe not only the adsorption itself but also the whole chromatographic experiment to be directly compared with the experimental data.