Description of solutes/solids interactions by supercritical fluid chromatography

Abstract

Abstrakt Das Verstehen und Beschreiben der Wechselwirkungen zwischen gelösten Stoffen in einer fluiden Phase und Feststoffen spielt eine gewichtige Rolle bei der Auslegung grüner Prozesse, in denen überkritisches CO2 (sc-CO2) als Lösungsmittel genutzt wird. In dieser Arbeit wird mit Hilfe der überkritischen-Fluid-Chromatographie (SFC) die Thermodynamik ebensolcher Systeme untersucht. Dabei wird eine große Bandbreite an polaren und nicht-polaren Stoffen mit Methanol als Begleitstoff versetzt. Die Retentionsergebnisse für mehrere Systeme auf vier unterschiedlichen Silika-Matrizen sind für unterschiedlichen Konzentrationen von beigefügten Stoffen, Drücken und Temperaturen bestimmt worden. Zusätzlich sind zwei unterschiedliche Typen von Retentionsmodellen entwickelt worden mit dem Ziel, eine möglichst hohe Genauigkeit der Wechselwirkungen zwischen den gelösten Stoffen und dem Feststoff in sc-CO2. Das erste Modell legt den Fokus auf die Eigenschaften des gelösten Stoffes und das zweite auf den Einfluss des Begleitstoffs Methanol.

Abstract Knowing the interactions between a solute and an adsorbent is of great importance for the design of various green processes which utilize supercritical carbon dioxide (sc-CO2) as a solvent. In this work, by means of supercritical fluid chromatography (SFC) the thermodynamics of such systems have been studied. A wide range of polar and nonpolar solutes was used whereas methanol acted as the modifier. The retention data for various systems on four silica matrices was collected at various pressures, temperatures and modifier concentrations by SFC. Subsequently, two different types of retention models, one focusing on solute properties and the other modifier effects, were developed with the goal to generate a more accurate description of the solute-solid-interactions in sc-CO2.