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Title: Spatially resolved probing of diffusion and reaction in porous catalyst pellets
Language: English
Authors: Sosna, Bahne  
Keywords: Heterogeneous catalysis;Reaction;Diffusion;Porous catalyst pellet;CO oxidation;Spatial profiles
Issue Date: 2020
Examination Date: 27-Oct-2020
Source: Technische Universität Hamburg (2020)
Abstract (german): 
In der (petro)chemischen Industrie gehören katalytische Festbettreaktoren, die mit porösen Katalysatorpellets gefüllt sind, zu den am häufigsten verwendeten Reaktortypen. Die Leistung dieser Reaktoren in Bezug auf die Produktausbeute am Reaktorausgang wird durch das Zusammenspiel von Diffusion und Reaktion in jedem einzelnen Katalysatorpellet im Inneren bestimmt. Forscher aus Industrie und Wissenschaft sind seit Jahrzehnten bestrebt, durch analytische und numerische Simulationsergebnisse sowie integrale Messungen, die Pelletgröße, dessen Form und Orientierung in Bezug auf die Strömung, die Porenvernetzung und räumliche Verteilung der aktiven Komponente zu optimieren. Soweit es bekannt ist, gibt es vor dieser Arbeit keine Operandomessungen von Konzentrationsprofilen in porösen Katalysatorpellets. Industrielle Katalysatorpellets sind im Allgemeinen nicht transparent und daher mit optischen Methoden nicht zugänglich. Die Gas-Spin-Dichten sind für die Magnetresonanztomographie zu niedrig und traditionelle Probenahmeverfahren sind unangemessen, da die winzigen Diffusionsflüsse berücksichtigt werden müssen. In dieser Arbeit wurde eine Methode entwickelt, um räumlich aufgelöste Konzentrationsprofile in einem einzelnen Katalysatorpellet unter Reaktionsbedingungen unter Verwendung einer Kapillarprobenahmemethode direkt zu messen. Als Testreaktionssystem wurde die CO-Oxidation auf einem platinbeschichteten porösen Aluminiumoxidzylinder gewählt. CFD-Simulationen wurden durchgeführt, um die Invasivität der entwickelten Methode zu bestimmen, welche für die praktische Anwendung als akzeptabel angesehen wurde. Ortsaufgelöste Molenbruchprofile von Produkten und Edukten innerhalb und in der Grenzschicht des Partikels werden für verschiedene Reaktionsbedingungen dargestellt. Weiterhin werden Phänomene gezeigt, die sich aus dem Zusammenspiel von Diffusion und Reaktion ergeben, wie Grenzschichten, Bifurkation, mehrfache stationäre Zustände und kinetische Oszillationen. Darüber hinaus wurde die Möglichkeit der Kopplung dieser Methode mit der Raman-Mikroskopie untersucht, um räumliche Konzentrations- und Temperaturprofile aus der Gasphase zu erhalten. Insgesamt könnte die entwickelte Methode die wissensbasierte Optimierung vieler industrieller Festbettprozesse ermöglichen, ohne dass wesentliche Änderungen am Prozesslayout erforderlich wären.
Abstract (english): 
In the (petro)chemical industry, catalytic fixed-bed reactors packed with porous catalyst pellets are amongst the most widely employed types of reactors. The performance of these reactors in terms of product yield at the reactor outlet is determined by the interplay between diffusion and reaction inside each individual catalyst pellet. For decades, researchers in industry and academia alike have strived to optimize - through analytical and numerical simulation results and integral measurements - pellet size, shape, pore network, and orientation to the flow; and spatial distribution of the active component. To this date, operando measurements of concentration profiles inside porous catalyst pellets were not available. Industrial catalyst pellets are generally non-transparent and thus inaccessible by optical methods; gas spin densities are too low for magnetic resonance imaging, and traditional sampling methods are inadequate when considering the minute diffusional fluxes. In this work, a method was developed to directly measure spatially resolved concentration profiles inside a single catalyst pellet under reaction conditions, by employing a capillary sampling method. CO oxidation on a platinum-coated, porous alumina cylinder was chosen as a test reaction system. CFD simulations were conducted to ascertain the invasiveness of the proposed method; it was hence deemed acceptable for practical applications. Spatially resolved mole fraction profiles of products and educts, inside and in the boundary layer of the particle, are presented for different reaction conditions. Furthermore, phenomena that result from the interplay between diffusion and reaction such as boundary layers, bifurcation, multiple steady states, and kinetic oscillations are shown. Additionally, the possibility of coupling this method with Raman microscopy to gain spatial concentration and temperature profiles from the gas phase was explored. Overall, the developed method could allow the knowledge-based optimization of many industrial fixed-bed processes, without requiring major changes to the process layout.
URI: http://hdl.handle.net/11420/8171
DOI: 10.15480/882.3179
Institute: Chemische Reaktionstechnik V-2 
Document Type: Thesis
Thesis Type: Doctoral Thesis
Advisor: Horn, Raimund 
Referee: Schlüter, Michael 
License: CC BY 4.0 (Attribution) CC BY 4.0 (Attribution)
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